Im Rahmen der massiven Aufrüstung der Reichswehr, später der Wehrmacht wurden viele Kasernen ausgebaut und erweitert. Unterschiedliche Stellen der Reichsvermögensverwaltung eigneten sich in beträchtlichem Umfang Grund und Boden an, manchmal auf auch nach heutigen Kriterien rechtlich haltbaren Wegen, manchmal mit Hilfe dezidiert nationalsozialistischer Rechtssetzungen. Wenn auch besonders auf reichsdeutschem Gebiet üblicherweise nicht in den von dort bekannten Größenordnungen, so gilt Vergleichbares für die NSDAP, ihre Organisationen, Unterorganisationen und „verbundene Organisationen“. Gerade die SS und ab 1940 auch die Waffen-SS hatte nicht zuletzt für die Konzentrationslager für Kasernen mit Exerzierplätzen und Truppenübungsplätze teils erheblichen Bedarf an Grund und Boden. Dafür wurden scheinbar zu einem erheblichen Anteil Grundstücke, die sowieso schon in öffentlicher Hand waren, benutzt.
So war das auch mit der SS-Kaserne in Arolsen: Nach der Annexion Kurhessens durch Preußen benötigte man 1867 dort zur Unterbringung eines Füselierbataillon eine Kaserne. Das Grundstück hatte der damalige Fürst zu Waldeck und Pyrmont, Georg Viktor zur Verfügung gestellt, in dessen Herrschaftsbereich Arolsen lag. Die Kaserne war bis 1918 durchgängig in militärischer Nutzung, wurde dann aber infolge der Verkleinerung des deutschen Militärs von der Reichswehr nicht mehr benötigt und in zivile Nutzung überführt. Sie blieb aber im Grundbuch - bis 1951 - auf den Reichsfiskus, Reichs- und Preußischer Minister des Inneren eingetragen.
Nach der Machtübergabe näherte sich die Belegung der Kaserne schnell wieder militärischen Strukturen an z.B. mit einer dort untergebrachten SA-Sportschule mit bis zu fünf Kompanien. Ab 1934 war das 2. Bataillon der SS-Verfügungstruppe „Germania“ in der Arolsener Kaserne ‚zuhause‘, ab 1936 beheimatete sie auch zwei SS-Stürme und den SS-Oberabschnitt „Fulda-Werra“, dem auch das Konzentrationslager Buchenwald unterstand. Schließlich war die Kaserne dem SS-Wirtschafts- und Verwaltungshauptamt unterstellt, das nach Auflösung der entsprechenden Schule in Dachau die SS-Führerschule des Wirtschafts-Verwaltungsdienstes in Arolsen neu aufstellte. Zur Bedienung der SS-Leute und für Hausdienstleistungen war zwischen November 1943 und Ende März 1945 ein Außenkommando des KZ Buchenwalds in der Kaserne eingerichtet worden. Die preußische Infanteriekaserne war nach einer Zeit der Konversion zu ziviler Nutzung zur SS-Kaserne geworden.
Während der NS-Zeit war die doppelte Siegrune, das „Logo“ der SS, auch für staatliche Stellen zur verbindlichen Schreibweise verpflichtend gemacht und eine entsprechende Type der Schreibmaschinentastatur zugefügt worden. Diese Schreibweise wurde nach dem Krieg aus naheliegenden Gründen verboten.